Esta película es una secuela de la primera serie de Garo the Animation, Honou no Kokuin, y está situada cronológicamente 4 años tras los sucesos de la misma.
La historia de este anime comienza cuando el consejero del rey inicia una cacería de brujas, lo que pone en peligro a los Caballeros Makai y a los Sacerdotes Makai, quienes deben proteger a la gente. Una Sacerdotisa Makai que ha sido condenada a morir en la hoguera, da a luz a un niño, Leon Lewis. El chico es rescatado por su padre, un Caballero Makai, pero nunca conoce a su madre. Cuando él crece, hereda la Armadura Dorada como descendiente de los Caballeros Dorados. Mientras tanto, el consejero del rey se apodera del país ya que el rey ha enfermado, y el Príncipe Alfonso ha sido exiliado junto a su madre. Él va en busca del legendario Caballero Dorado con la esperanza de recuperar su reino.
La historia nos sitúa justo antes de que Ciudad Académica finalice la construcción del “Endymion”, el ascensor espacial. Touma e Index conocerán a una chica Nivel 0 llamada Arisa. Los Magos van tras ella y atacan Ciudad Académica. Una chica llamada Sattoaura será la que lidere una unidad de Ciudad Académica para repeler el ataque. Touma e Index descubren gracias a Stiyl que Arisa es la clave de una guerra que hay entre el bando de la Ciencia y el de la Magia.
La historia se ambienta en una ciudad de estudiantes superhumanos científicamente avanzados y en un mundo donde la magia es real. La mano derecha de Toma Kamijo, el ?Imagine Breaker? negará toda la magia, poderes divinos o mentales, pero no su propia suerte. Un día encuentra una chica joven colgando de su balcón que resulta ser una monja de la iglesia de Inglaterra en cuya mente ha sido implementado el índice ?Librorium-Prohibitorum?, es decir, todos los libros y textos sobre magia que la iglesia quitó de la circulación.
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