Esta serie de acción y espionaje gira en torno a cinco chicas en la Londres del siglo XIX, en una ciudad del Reino Albion que se divide en este y oeste por un muro gigante. Las chicas trabajan como espías encubiertas matriculadas como estudiantes en la prestigiosa escuela Reina Mayfair. Allí utilizan sus habilidades individuales para mantenerse activas en un oscuro mundo de disfraces, espionajes, infiltraciones y persecuciones en coche.
Esta película es una secuela de la primera serie de Garo the Animation, Honou no Kokuin, y está situada cronológicamente 4 años tras los sucesos de la misma.
En un lejano reino, el consejero del rey decidió comenzar una caza de brujas para cazar a los caballeros y sacerdotisas Makai, servidores del bien que luchan contra entes demoníacos conocidos como “Horrores”. Antes de ser ejecutada, una sacerdotisa da a luz a Leon, que es rescatado por su padre Herman, caballero Makai. Cuando madura, Leon hereda una armadura dorada como descendiente del Caballero Dorado. Mientras tanto, el consejero del rey se ha hecho con el poder aprovechando la enfermedad del monarca. El príncipe Alfonso y su madre escapan, con la esperanza de encontrar al Caballero Dorado para que les ayude a recuperar el reino.
La historia toma lugar en la era de los dioses, año 300. Yuuna Yuuki vive una vida ordinaria como estudiante de segundo año de secundaria, pero también es un miembro del “Club de Héroes”, donde las actividades de este club tienen que ver con tratar con un misterioso ser llamado “Vertex.”
La historia de este anime comienza cuando el consejero del rey inicia una cacería de brujas, lo que pone en peligro a los Caballeros Makai y a los Sacerdotes Makai, quienes deben proteger a la gente. Una Sacerdotisa Makai que ha sido condenada a morir en la hoguera, da a luz a un niño, Leon Lewis. El chico es rescatado por su padre, un Caballero Makai, pero nunca conoce a su madre. Cuando él crece, hereda la Armadura Dorada como descendiente de los Caballeros Dorados. Mientras tanto, el consejero del rey se apodera del país ya que el rey ha enfermado, y el Príncipe Alfonso ha sido exiliado junto a su madre. Él va en busca del legendario Caballero Dorado con la esperanza de recuperar su reino.